【非线性光学产生VUV／XUV相干辐射】
拼译：the generation of coherent VUV／XUV radiation by nonlinesr optical process
20世纪60年代初在可见波段实现了激光辐射后不久，人们就考虑短波长激光辐射的产生问题了。今天，尽管可见和紫外段的激光器已成为常规产品，进入了工业、科技以及日常生活的各个领域，但还不能轻易获得可供应用的VUV／XUV(100～200nm／10～100nm)激光输出。
分析目前实验室实现短波长激光常用方法的物理机制发现，要得到较高功率和较好光束质量的短波长激光，每一种方法都有其必须解决的物理和技术问题。目前实验室着重研究的方法有：自由电子激光(FEL)；高剥离离子X射线激光；非线性光学效应产生短波长相干辐射。众所周知，当波长进入VUV区以后，空气和大多数固体非线性光学材料就开始对光有强烈的吸收，所以，产生VUV／XUV相干辐射必须采用具有较高电离能和较宽透明带的气体材料作为非线性介质。对VUV／XUV辐射的探测和应用均应在真空中进行。由于较高效率地产生VUV／XUV相干辐射又往往要求比较高的介质密度，所以在早期的工作中均把气体介质密封在气室中，用具有较短截止限的固体材料如MgF2(115nm)或LiF(105nm)等作为产生光的出射窗口，以同时保证产生区有较高的介质密度，而探测和应用区有较高的真空度。然而当光的波段进入LiF截止限以下时，没有任何固体材料能充当这种窗口，所以解决窗口问题成为产生更短波长(λ＜105nm)相干辐射的关键。为此出现了许多无窗式的实验方案，如气流隔离、针孔缓冲差压、旋转针孔差压、脉冲喷口、毛细列阵差压等，其中A．H．Kung和J．Bokor等分别独立首次使用的脉冲喷口被证明是一种简单而有效的技术，成为在以后非线性光学效应产生XUV相干辐射工作中最常采用的实验方案。对于气体中非线性光学效应产生VUV／XUV相干辐射物理过程的理论处理，至今仍多沿用传统的非线性光学理论，即在电偶近似下对光和介质相互作用进行微扰论处理。当电磁波在介质中传播时，介质会在电磁场作用下产生极化强度P。在电偶极近似下，宏观极化强度矢量与电场的关系可以表示为：P=x(1)E+x(2)：EE+x(3)：EEE+… (1)
其中第1项为线性项，x(1)就是常见的极化率，x(2)：EE，x(3)：EEE，…等分别与外电场成二次、三次、……关系，它们分别是二阶、三阶、……非线性光学效应来源。x(2)x(3)…是非线性极化率张量，当电磁波的电场相对于介质内部电场很小时，可以用微扰论对其求解。
非线性光学效应产生VUV／XUV相干辐射一般以气体为非线性介质，而气体介质具有中心反演对称性，所以气体中只会产生奇次非线性效应。对于产生VUV／XUV波段的相干光，常常采用的和频过程ωn－1=ω1+ω2+…ωn，将极化强度的n阶非线性项代入耦合波方程或求其积分解，就会得到产生光的光强Ig与入射光及气体系统参数的关系为：
这里假设入射光ωj共轴传播并在同方向线偏振；N为气体密度；Ij为第j束光的光强；x(n)(ωn－1；ω1，…ωn)为该和频过程的非线性极化率张量在入射光同方向线偏振时唯一有贡献的张量元；F(n)为位相匹配函数，它与入射光的模式、聚焦的共焦参数b，气体介质的密度N，气体的长度L，气体色散造成辐射与感应极化强度间的波矢失配△k，以及入射激光聚焦于介质中的位置等因素有关。
从(2)式可以看出：在入射光强度一定时，要想提高和频过程的效率，应该有以下几种途径：使非线性过程的相位匹配函数F(n)尽可能达到较大的值。在保证位相匹配函数F(n)最大值的前提尽量提高作用区的气体密度，为此通常在作用气体中加入匹配气体，使F(n)最佳时工作气体的密度尽可能提高，从而有较高的效率。由于非线性极化率中含有许多正比于1／(ω－ωij)的项，其中ω为入射光频率或入射光频率的组合，ω(ij)为介质能级间的跃迁频率，所以当ω→ωij→0即入射光与介质某能级共振时，非线性极化率可以大大提高，这就是非线性光学过程的共振增强效应，在共振增强下，非线性过程的效率可以得到很大的提高。实验工作中，多数在利用较高电离电位的金属蒸汽原子(如Hg，Mg，Zn等)或惰性气体作为非线性介质，尤其是高次谐波的产生过程，介质的饱和光强直接影响着最高次数，所以惰性气体已成为最佳的非线性介质。金属蒸汽中可调谐VUV／XUV相干辐射的产生早在20世纪70年代就有报导。到1982年，利用金属蒸汽已实现了LiF截止限以上几乎所有区域的VUV相干辐射。此后，R．R．Freeman等利用He作为缓冲气体充满探测系统，在Hg中首次得到LiF截止限以下可调谐相干辐射。1985年，P．R．Herman和B．P．Stoicheff等利用毛细列阵技术解决了金属蒸汽中产生XUV相干辐射的窗口问题，在Hg中把可调谐范围推进到87．5nm，远远超出Hg的电离限之外，这也是金属蒸汽中可调谐XUV相干辐射迄今达到的最短波长。由于金属蒸汽的激发态能级多位于VUV的长波区，早期的倍频晶体中得到的紫外光已能与金属原子的激发态能级双光子共振，所以，金属蒸汽中产生的VUV／XYV相干辐射多由双光子共振四波和频过程(TFWSM)获得。P．R．Herman和B．P．Stoicheff等获得的105．0～87．5nm辐射已位于Hg的电离区，虽然这个区域内Hg对产生的光有较强的吸收，但是由于这个区域的介质为负色散，且其非线性极化率和色散系数变化都很缓慢，所以产生的辐射可以宽带平缓调谐。这种平缓调谐对于研究原子、分子光谱非常有利。金属蒸汽中TFWSM过程效率一般在10－5～10－3之间。在某些过程中，如果入射光再和原子能级达到三光子共振，非线性极化率就会被强烈地共振增强，以致在紧聚焦条件下，正色散区和负色散区的FWSM过程有相当的效率，采用一定的聚焦结构和较大尺寸的气体，这种三光子共振可以使FWSM的转换效率达到5%，输出功率达到0．5MW以上。惰性气体的激发态能级多位于VUV的短波区或XUV区，所以早期在没有较高效率和宽带透明倍频晶体的条件下，惰性气体中的工作一般采用非共振四波和频(NFWSM)或三次谐波过程(THG)。到80年代中期，利用这些过程已在除He之外惰性气体负色散区的大多数区域和少部分正色散区得到可调谐VUV／XUV相干辐射。北京大学物理系的非线性光学小组利用脉冲喷口提供小尺寸的气体介质，在Kr和Ar的第一共振态下得到可调谐VUV相干辐射。虽然在元素第一共振态之下介质均为正色散，但小尺寸的气体分布可以使和频过程降低对介质负色散的要求，从而正色散区的和频过程具有与负色散区相当的效率。由于在第1共振态以下元素的色散系数与非线性极化率变化都很缓慢，所以在这个区域可以产生宽带平缓调谐的短波相干辐射。然而，惰性气体的非线性共振过程的效率较低，当入射光功率为MW级时，效率一般为10－6～10－5。为了提高转换效率，往往在工作气体中加入缓冲气体进行相位匹配，通过相位匹配转换效率有时可以提高两个量级以上，输出功率达到几十瓦。利用Xe，Kr中的双光子共振混频过程可以较高效率地产生宽带可调谐VUV／XUV相干辐射。双光子共振四波差频(TFWDM)产生的VUV光一般在元素的第一共振态之下，而双光子共振四波和频(TFWSM)产生的XUV辐射一般在元素电离限以外，这两个区域都因其较缓慢变化的色散系数和非线性极化率而成为产生宽带平缓调谐相干辐射的理想区域。TFWDM过程的转换效率一般在10－3左右，当利用缓冲气体进行相位匹配后，效率可达到5%，输出功率达到kW级。TFWSM过程的效率一般在10－5左右，这个过程可以有效地把可调谐XUV辐射的范围向短波推进(目前达到72．5nm)。入射光功率一般在10kW～5MW之间，焦点处的功率密度约为109～1011W／cm2，这样入射光的电场强度相对于原子内部库仑场足以认为是一种微扰，以微扰论为基础的非线性光学理论基本上可以解释四波混频和谐波过程中的所有现象。然而当激光功率密度达到1013／m2以上时，激光场的电场强度已足以和原子内部电场相比拟，从而出现了许多现有非线性光学理论难以解释的现象。强光场下的高次谐波过程则解决了这一难题，几年来在实验和理论方面也都取得了令人瞩目的进展，成为研究光和物质相互作用的一个新的领域。在强激光场下，高次谐波过程显示出区别于较弱场下的非线性过程的特点，主要表现在：谐波强度并不像以往非线性光学理论预言的那样随着次数的增加急剧下降，然后出现一个很长的平台，也就是31次谐波的产生效率与7次谐波相当，随着入射光强度的增加，这个平台延长，在平台之后随着次数的增加强度又急剧下降。2n次谐波的强度并不与In成正比，当n＞11时，要比In平缓得多，而且在光强更大时都出现饱和现象。此外，高次谐波过程中没有显示出位相匹配因子F(n)的作用。这有两种可能性，一是位相匹配因子在高次谐波过程中没有作用，二是位相匹配因子对于各个谐波的作用相同。对于这些用微扰论下的非线性光学理论难以理解的现象，人们提出了许多解释，在物理机制上认为强光下的高次谐波过程有区别于弱场下非线性光学过程的特点，主要表现在：(1)当强场脉冲作用于原子时，原子内部的电子波函数将不再遵从一般只考虑库仑场时的Schrodinger方程，波函数会受脉冲激光的电场强度的影响发生变化，遵从一个与时间和入射光强有关的Schrodinger方程。(2)强场下的高次谐波过程总是由多光子电离过程伴随，多光子电离会引起基态原子的抽空和大量离子、电子的出现，从而造成宏观非线性极化率的改变。一般来说，由于离子具有较高的电离电位，其非线性极化率较小，造成高次波强度的变化。(3)多光子电离过程产生的自由电子对相位匹配的影响已远远超过原子色散的影响，使产生光与感应极化强度之间的波矢失配Δk亦不再随谐波次数n的增大急剧下降，而成为一个对n不太敏感的物理理。除上述以外，还有一些其它的非线性光学过程可以产生VUV／XUV相干辐射，如分子中的混频过程、高阶混频过程、高阶相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)等。对于非线性效应产生VUV／XUV相干辐射的工作，今后的发展方向是：寻找新的物理过程和作用方式，从物理机制上进行改进，提高非线性过程的转换效率，以获得较高功率VUV／XUV相干辐射，将是较低功率方面VUV／XUV产生工作中的一个重要方向。这对于化学、原子、分子结构研究等方面的应用十分重要。新型紫外倍频晶体的出现使利用Kr，Xe甚至Ar的高激发态能级进行双光子共振混频成为可能。这样利用小功率激光就可以把XUV可调谐范围向短波方向大大推进。高次谐波的物理机制，强激光场下光和物质相互作用的实验和理论将仍是一个研究热点。中等功率可调谐激光的高次谐波使深XUV以至X射线区可调谐相干辐射的产生成为可能，这可大大推动高剥离态离子、等离子体光谱、微生物的全息摄影、生物工程等高科技领域的发展。(北京大学博士生导师孙陶亨、田测产撰)